锂硫（Li-S）电池由于硫单质高理论比容量（1675 mAh g^-1）、高能量密度（2600 Wh kg^-1）和低廉价格优势受到广泛关注。然而，可溶性中间产物多硫化物（LiPSs）在硫正极和锂负极之间的“穿梭效应”和多硫化物缓慢的转化动力学问题，导致锂硫电池在反应过程中存在严重的容量衰减问题。电解液改性是一种经济方便和可大规模使用的手段。添加剂的引入能够有效调节硫电化学的反应环境，提升电池的循环稳定性。然而，电解液添加剂的引入也会影响长期充放电循环中电池的稳定性。因此，开发新型、稳定的电解液添加剂对于锂硫电池及同类型溶解沉积型机制的电池的发展至关重要。

鉴于此，西安交通大学郗凯教授团队提出了一种氧化还原调节器型（RR）的电解液添加剂的策略，通过在电解液中加入4-巯基吡啶（4Mpy）动态调节多硫化物转化路径。这种RR型添加剂不仅减缓了多硫化物的穿梭，也减缓了添加剂自身的穿梭问题。研究发现，4Mpy添加剂的氧化还原转化机制不同于传统电解液，4Mpy能够形成吡啶硫醇锂（Li-pyS），在充电/放电循环过程中可逆参与多硫化物转化，动态调节多硫化物向硫化锂的转化路径，显著改善氧化还原过程并促进Li₂S的三维形成，从而增强反应动力学。因此，具有4Mpy添加剂的锂硫电池在10.88 mg cm^-2的高硫负载下放电容量达到10.05 mAh cm^-2。这项研究不仅提出了一种解决多硫化物缓慢转化动力学的方法，还为其他同类型溶解-沉积型金属电池的电解液设计提供了宝贵的见解。此工作以“有机硫电解液添加剂在锂硫电池中动态调节多硫化物转化路径”（Dynamically Regulating Polysulfide Degradation via Organic Sulfur Electrolyte Additives in Lithium-Sulfur Batteries）为题发表在《先进能源材料》（Advanced Energy Materials）上。博士生邓腾是本文的第一作者。参与本工作的还有西安交通大学丁书江和唐伟教授、王嘉楠和赵洪洋副教授、北京化工大学刘亚涛副教授、郑州大学付永柱教授等。

该工作得到了国家自然科学基金、陕西省秦创原创新人才计划等项目的资助。论文的表征分析得到了西安交通大学分析测试共享中心的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202402319

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审核人：张彦峰