金属锂(Li)具有高比容量、低密度和低氧化还原电位,是下一代可充电电池的一种极具潜力的材料。然而,锂金属电池(LMBs)面临着循环效率低和安全性较差等问题,这与不受控制的锂枝晶生长有关。作为一种典型的电沉积过程,Li沉积的形貌本质上取决于电沉积Li的晶体结构。Li是一种体心立方结构(bcc)的晶体,通常表现出低指数晶面(110)和高指数晶面(200)、(211)等。由于Li原子在Li(110)平面上的迁移势垒比在Li(200)平面上低,容易在Li(110)表面横向扩散迁移,产生平面状无枝晶锂沉积。因此通常认为Li(110)面比其他晶面更不容易生长枝晶。控制具有择优(110)取向的锂电结晶是实现高度可逆的锂金属电池(LMBs)的一种有效的策略,但缺乏简单的调控方法。
图1 SEI工程诱导无枝晶(110)取向锂沉积示意图
针对以上问题,西安交通大学丁书江教授、肖春辉教授课题组通过设计高通量固态电解质界面(SEI),诱导Li(110)取向的锂沉积,实现了无枝晶锂金属电池。如图1所示,通过简单高效的SEI工程,采用CF3Si(CH3)3(F3)滴涂策略,有效诱导高LiF和-Si(CH3)3含量的高通量SEI(F3-SEI)。加速了Li+的传输动力学,确保SEI下的高的Li+浓度,有利于的Li(110)取向。通过Bravais规则和Curie-Wulff原理,解耦了SEI工程与锂电结晶择优取向之间的关系。多光谱技术与动力学分析表明,诱导的Li(110)晶面进一步促进了Li原子的表面迁移,避免尖端聚集,从而形成了平面的、无枝晶的Li沉积。F3-SEI使Li||Li对称电池能够长期稳定336天以上。F3-SEI也能显著提高Li||LiFePO4和Li|||NCM811扣式电池和软包电池的循环寿命。该工作对从晶体学角度抑制Li枝晶提供新的思路,促进性能优异的LMBs的发展,也为其他金属晶体的择优取向提供一定的指导。
上述研究成果近期以《高通量固体电解质界面诱导(110)取向锂沉积用于无枝晶锂金属电池》(Directing (110) Oriented Lithium Deposition through High-flux Solid Electrolyte Interphase for Dendrite-free Lithium Metal Batteries)为题发表在《德国应化》(Angewandte Chemie International Edition)上,西安交通大学4166am金沙信心之选为唯一通讯单位,第一作者是西安交通大学博士生孙泽慧,通讯作者为西安交大4166am金沙信心之选丁书江教授、肖春辉教授。该工作由国家自然科学基金(No.51973171)、西安交通大学青年拔尖人才支持计划和陕西省自然科学基础研究项目(No.2022TD-27, No.2020-JC-09)支持,也得到了西安交通大学分析测试共享中心的大力支持。
论文链接地址:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202309622
丁书江教授课题组主页:http://gr.xjtu.edu.cn/web/dingsj
肖春辉教授课题组主页:
https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/chunhuixiao